Il passe son enfance à Ancenis, dans la Loire-Atlantique, ville dans laquelle ses parents tiennent un cinéma, L’Eden, où il fait ses premiers pas d'ouvreur. Puis, peu avant la guerre, la famille Berryer s'intalle à Nantes, pour y prendre la gérance d'une autre salle, le Majestic, Place Jean-Macé dans le quartier de Chantenay. Le jeune Simon suit alors ses études au lycée Leloup-Bouhier de la ville. Sim débute sa vie professionnelle en 1946, comme opérateur de cinéma à Rennes au cinéma Le Royal. Il présente à partir de 1953 un tour de chant comique dans des cabarets parisiens. Dans les années 1960, il fait partie de l'équipe animant les émissions télévisées pour la jeunesse organisées le jeudi après-midi par Jean Nohain, puis interprète la baronne de la Tronche-en-Biais dans une émission de Guy Lux.
Il participe à plusieurs feuilletons télévisés, ainsi que, dans les années 1970, avec l'humoriste Édouard CAILLAU, à des duos de chansons et des sketchs comiques pour Chansons à la carte sur la RTBF. C'est dans ces sketchs que Sim incarne son personnage de la baronne de la Tronche-en-Biais. En France, il intervient régulièrement pour de courts sketches comiques, souvent déguisé, dans les émissions de Guy Lux.
Sim participe aussi à l'émission radiophonique (et plus tard télévisée) des Grosses Têtes, dès sa création en 1977, ainsi qu'au jeu télévisé L'Académie des neuf dont il est un invité régulier.
Il participe également à la rédaction de scénarios pour la série Louis la Brocante, dans laquelle il joue, en outre, le rôle de Théodore dans plusieurs épisodes.